Tuğgeneral rütbesi ile 3. Zırhlı Tugay Komutanlığı ve Genelkurmay Harekât Daire Başkanlığı yapmıştır. 1952 yılında Tümgeneral rütbesine terfi etti. Tümgeneral rütbesi ile Genelkurmay Harekât Daire Başkanlığı ve 33. Tümen Komutanlığı görevlerinde bulundu. 1955 yılında Korgeneral rütbesine terfi etti. Korgeneral rütbesi ile 9. Kolordu Komutanlığı, Genelkurmay Harekât Başkanlığı ve Genelkurmay II. Başkanlığı görevlerinde bulunduktan sonra 1958 yılında Orgeneral rütbesine terfi etti. Orgeneral rütbesinde Genelkurmay II. Başkanlığı, Kara Kuvvetleri Komutanlığı görevlerini yürüttü. 2 Ağustos 1960 tarihinde Genelkurmay Başkanlığı görevine atandı. 15 Mart 1966 tarihinde kendi isteği ile emekli oldu ve aynı yıl kontenjan senatörü seçildi.
Cumhurbaşkanı Cevdet Sunay, Başbakan Süleyman Demirel ve CHP Genel Başkanı İsmet İnönü ile Çankaya Köşkünde toplantı yaptı. DPlilere siyasi haklarının iadesi ve diğer memleket meselelerinin ele alındığı toplantı 19.35te başladı ve 3 saat 15 dakika sürdü.
Cevdet Sunay, Cemal Gürsel’in rahatsızlığı sebebiyle görevden ayrılması üzerine, 28 Mart 1966’da Türkiye Büyük Millet Meclisi tarafından Türkiye’nin beşinci Cumhurbaşkanı seçildi. 28 Mart 1973 tarihine kadar devam eden Cumhurbaşkanlığı döneminde zaman zaman sıkıntılı günler geçirdi. Sırasıyla Süleyman Demirel, Nihat Erim ve Ferit Melen’in hükûmet kurdukları bu dönemde en uzun müddet hükûmet başında kalan (27.10.1965-19.03.1971) Süleyman Demirel’dir. Demirel bu dönem için Sunay’ın ölümünden sonra: “Beş yıl, Cumhurbaşkanı Sunay ile rahat çalıştık. Birbirimizi anlıyorduk. Çankaya ile hükûmet arasındaki bu uyum Türkiye’ye pek çok şey kazandırmıştır” demiştir.
Türkiye’de sol hareketin ivme kazanması, CHP’nin “Ortanın Solu” sloganı, Ecevit’in adının duyulmaya başlaması, öğrenciler arasındaki sağ-sol kavgası, Yassıda Mahkemesi’nde yargılanıp hapse mahkûm olan ve Kayseri Kapalı Cezaevinde kalan başta Celâl Bayar olmak üzere Demokrat Parti milletvekillerinin affı ile siyasi haklar verilmesi mevzusunda o günlerin partileri arasındaki mücadele, Suat Hayri Ürgüplü’nün başbakanlığa getirilip (29 Nisan 1972) kurduğu hükûmetin Sunay tarafından önce uygun görülüp sonra reddedilmesi, üniversitelerde zaman zaman arama yapılması, hatta bazen kapatılması, İsmet İnönü’nün irtica ve Nurculuk kelimelerini sık sık tekrarlaması, 1967 Kıbrıs olayları, ABD Başkanı Johnson’un mektubu, Yargıtay Başkanı İmran Öktem’in cenaze merasimindeki olaylar (1969) ve sonrasındaki gösteriler, Birinci Boğaz Köprüsü, İstanbul ve Ankara’da bazı resmî binaların bombalanması Genelkurmay Başkanı Cemal Tural’in Askeri Şûra’ya alınarak Orgeneral Memduh Tağmaç’ın Genelkurmay Başkanı olması (12 Mart 1969), Millî Nizam Partisi’nin kurulması (26 Ocak 1970), İsrail Başkonsolosu’nun kaçırılması ve daha sonra öldürülmesi, üç İngiliz teknisyenin kaçırılıp öldürülmesi, Boğaziçi adlı yolcu uçağının Bulgaristan’a kaçırılması, Deniz Gezmiş ve iki arkadaşının idamı, İsmet İnönü’nün önce CHP liderliğinden daha sonra CHP’den ve milletvekilliğinden istifası, birinci ve ikinci Nihad Erim hükûmetleri (1971-1972), sonra Ferid Melen’in başbakanlığı ve benzeri olaylar ve meşhur 12 Mart Muhtırası Cevdet Sunay’ın cumhurbaşkanlığı döneminde cereyan etmiştir.
1929 yılında Atıfet Hanım’la evlenen ve üç çocuğu olan Cevdet Sunay 22 Mayıs 1982’de 83 yaşında ölmüştür. Cenazesi, 28 Mayıs 1982’de törenle, Ankara Cebeci Asri Mezarlığında toprağa verildi. 6 yıl sonra, 30 Ağustos 1988’de, Büyük Zafer’in 66. yılı nedeniyle, Devlet Mezarlığı’na nakledilmiştir.
Cumhurbaşkanı Recep Tayyip Erdoğan 5. Cumhurbaşkanı Cevdet Sunay’ın vefat yıl dönümü nedeniyle mesaj yayımladı.
